Эффект Мёссбауэра, или Резонансное ядерное поглощение γ-квантов в кристаллах

7

Эффект Мёссбауэра или резонансное ядерное поглощение γ-квантов в кристаллах

Кандидат физико-математических наук Ю. А. САМАРСКИЙ

Немного о резонансе

Даже людям, далеким от физики, хорошо знакомы самые разнообразные явления резонанса. Кто не крупил ручку радиоприемника, настраивая на нужную волну? Или не ссылал древезжания стекол в оконной раме от прохождения mismo трамвая? Многие, наверное, помнят фольклорную историю о том, как рота солдат, шагая строем по месту и случайно попав в такт с его собственными колебаниями, рухнула вместе с местом в реку.

В этих и многих других случаях резонанс — резкое возрастание амплитуды колебаний — возникает при совпадении частоты внешнего воздействия на систему с собственной частотой колебаний этой системы. Если вблизи рояля сыграть на музыкальном инструменте какую-нибудь ноту, рояль откликнет звучанием именно этой ноты: частота звука, издаваемого инструментом (частота внешнего воздействия), совпадает с собственной частотой колебаний соответствуют струны рояля.

Для примного контурра радиоприемника внешнее воздействие — это радиовольты от передающей станции, а собственная частота определяется параметрами контура — сопротивлением, индуктивность и емкостью, которые мы меняем, вращая ручку настроики.

На примере радиоприема удобно обсудить и еще одну сторону явления резонанса. Кроме частоты, на котором мы хотим настроить приемник, очень важно точность настройки. У хорошо приемника даженичтожный поворот ручки резко меняет условия приемника. Это означает, что приемный контур обладает острым резонансом. Величина, характеризующая остроту резонанса, называется добротностью Q и определяется отношением резонансной частоты vₚ к ширине Δv того интервала частот, в котором удается наблюдать резонансное явление (рисунок 1):

$$Q = \frac{v_p}{\Delta v}.$$

В современных радиотехнических контурах добротность составляет примерно 200÷300.

Резонанс в атоме

Типичными резонансными системами являются также атомы, молекулы и атомные ядра.

Нayka о законах движения микрочасти — квантовая механика — смогла обязывать многое явления, проискодящие в атоме, и, в частности, способность атомов поглощать и испускать фотоны лишь с определенной энергией.

Рис. 1. Типичный вид резонансной кривой. В нашем случае она изображает зависимость амплитуды колебаний А приемного контура от частоты v передающей станции. Наболее интенсивные колебания в контуре будут наблюдаться при частоте v = vₚ. Величина Δv, взятая на половине высоты кривой, называется шириной резонансной кривой.

10

Основной. Такие переходы происходят самопроизвольно. Основождающая энергия уносится фотонами. Эта энергия обычно заключита между несколькими сотнями и несколькими миллионами электроновыть, то есть на много порядков больше энергии видимого света. Так возникает γ-излучение. Наблюдаемый спектр γ-лучей всегда дискретный, что и позволяет говорить о дискретности ядерных уровней. Схема энергиетическая уровней для ядерных переходов изобрается совершенно аналогично схеме переходов в atomе. Как и в atomе, из-за конечного времени жизни возбужденные уровни ядра имеют естественный ширину Γ (см. рисунок 3). Размытость возбужденных уровней ядра приводит к появлению ширины успектальных линей γ-излучения.

Ядра atomов могут не только испускать, но и поглощать фотоны. Этот процесс возможно лишь для γ-квантов определенных энергией и, следовательно, тоже носит резонансный характер.

Казалось бы, резонансное поглощение γ-лучей должно легко наблюдаться. Для этого достаточно пропустить поток γ-квантов, испущенных радиоактивным источником, через вещество-поглотитель, содержащий те же ядра в невозбужdenном (основном) состоянии. Однако это не так. Дело в том, что энергия $E_\gamma$, уносимая γ-квантом, оказывается меньше энергии перехода между уровнями, и ее недостаточно для возбуждения ядра-поглотителя. Хотя и небольшая, но заметная доля энергии уносится ядром-источником, которое, согласно закону сохранения импульса, начинает двигаться в сторону, противоположную направлению вылета γ-кванта (как ordine после выстрела).

Проведем некоторые простые оценки для свободного ядра (атома).

Пусть излучающей ядро свободно и первоначально поконтся, а испускаемый γ-квант соответствует ядрому переходу с первого возбужденного уровня на основной (рисунок 3). Согласно закону сохранения импульса, после испускания γ-кванта ядро получит импульс отдачи, равный по абсолотной величины импульсу $\gamma$-кванта: $p_\gamma = p_\gamma = E_\gamma/c$. В результате ядро начинает двигаться со скоростью $v_\gamma = p_\gamma/m_\gamma$, уносся энергию отдачи $R$, равную

$$R = \frac{m_\gamma v_\gamma^2}{2} = \frac{p_\gamma^2}{2m_\gamma} = \frac{E_\gamma^2}{2m_\gamma c^2}. \quad (4)$$

По закону сохранения энергии, $E_\gamma + R = E_{21}$, где $E_{21}$ — расстояние (разность энергией) между основным и первым возбужденным уровнями ядра. Поскольку всегда $R \ll E_\gamma$, в формуле (4) $E_\gamma$ можно заменить на энергию перехода $E_{21}$:

$$R \approx \frac{E_{21}^2}{2m_\gamma c^2}. \quad (5)$$

Оценим величины $R$. Расстояним в качестве примера ядро изотопа $^{119}\text{Sn}$, у которого $E_{21} = 2,38 \cdot 10^4$ эВ, время жизни возбужденного уровня $\tau = 1,8 \cdot 10^{-8}$ c, а естественная ширина эровня — $\Gamma_2 = h/2\pi t = 3 \cdot 10^{-8}$ эВ. Энергия отдачи в этом случае составляет

$$R \approx \frac{E_{21}^2}{2m_\gamma c^2} \approx \frac{(2,38 \cdot 10^4)^2 (\text{эВ})^2}{2 \cdot 119 \cdot 10^9 \text{эВ}} \approx 2,5 \cdot 10^{-3} \text{эВ}.$$

Энергия, которая расходуется на отдачу ядра, поглощшего γ-квант, оказывается точно такой же. Эта картина показана на рисунок 4: линия испускания смещена на величины $R$ влево от $E_2$, а линия поглощения — на столько же вправо от $E_2$ (расстояния по оси $E$ данной).

Какое же влияние оказывает сдвиг $R$ на резонансное поглощение γ-квантов? Смара по себе величины $R$ не представляется существенно интереса, важно соответствовать и шириной Г резонансной линии. Легко видеть, что резонансное поглощение возможно только в случае, если спектры испускания и поглощения перекрываются, то есть при условии

$$2R \leq \Gamma. \quad (6)$$

А это условие почти никака не выполняется для γ-переходов в свободно

11

Рис. 4.

ных ядрах, то есть в случае, когда можно пренебречь энергий связи ядер в веществе. Так, для рассмотренного свободного ядра $^{119}$Sn шрина Г на пять порядков, то есть в соответствии тысяч раз, меньше R. Понятно, что в этом случае наблюдаются резонансное поглощение γ-квантов невозможно.

Почему же тогда энергия отдачи не помещала наблюдающего оптического резонанса для желтой линии натрия? Или там отдачи вовсе нет? Отдача, конечно, существует и там, но посмотрим, какова ее величины. Масса атома натрия равна 22 а. е. м., и энергия отдачи равна

$$R = \frac{(hv)^2}{2M_{\text{Na}}c^2} = \frac{(2,1)^2 (\text{эВ})^2}{2 \cdot 22 \cdot 10^9 \text{эВ}} \approx 10^{-10} \text{эВ}$$

Она оказывается ничтожно малой по сравнению с естественной шириной уровня $\Gamma \approx 4,4 \cdot 10^{-8} \text{эВ}$.

Как же все-tаки наблюдаются γ-резонанс? В принципие, можно компенсировать энергетический сдвиг 2R с помощью эффекта Доплера, который состоит в изменении частоты излучения, а значит, энергии фотонов, при движении источника (или поглощителя) *). Действительно, если движение отдачи разрушает резонанс, то противоположное, компенсирущее отдачу движения должно восстановить его. Но какова при этом должны быть скорость движения?

Рассмотрим случай, когда поглощение ядро поконтся, а излучающее ядро движется к нему навстречу. Пусть частота неподвижного ядра-источника равна $v_\gamma$. Тогда при движении этого ядра со скоростью $v$ частота его излучения изменится, и по отношению к неподвижному ядру-поглощителю будет равна $v = (1 + v/c) v_\gamma$. Соответственно, энергия испускаемых фотонов будет $E = hv = (1 + v/c) hv_\gamma = (1 + v/c) E_\gamma$, где $E_\gamma = hv_\gamma$ — энергия фотнов, которые испускаются не подвижное ядро-поглощитель.

Итак, при движении ядра-источника «навстречу» энергия испускаемых им фотнов, попадающих на неподвижное ядро-поглощитель, увеливается на величины

$$\delta E = E - E_\gamma = E_\gamma \frac{v}{c}.$$ (7)

Если окажется, что $\delta E = 2R$, то должен наблюдаться γ-резонанс. Пользоваться формулой (7), легко расчитать, при какой скорости $v$ выполняется это условие:

$$\dot{v} = c \frac{2R}{E_\gamma}.$$ (8)

Так, для ядер $^{119}$Sn эта скорость равна примерно 60 м/c.

Основанные на этой идее опыты на ядрах других были проведены в 1953 году П. Муном и А. Сторустом. Они смотрировали источник с возбужденными ядрами ртути на плече центрифуги. Плечо приводилось во врашение, и тогда наблюдается резонанс в покоящем ртутином поглощитель. Скорость движения, необходимая для компенсации ядерной отдачи в ртути, была порядка скорости звука! Подобные опыты по γ-резонансу имели ограниченное применение, были технически сложны и поэтому проводились крайне редко.

Так продолжалось до 1958 года, когда положение радиального изменилось благодаря открытию молодого немецкого физика Рудольфа Мёссбауэра. Открытие состояло в том, что Мёссбауэр нашел, как избежать затраты части энергии на отдачу ядер и наблюдать γ-резонанс без отдачи. Если опыты Мунна и Сторуста показали, как компенсировать отдачу, то опыты Мёссбауэра показали, как ее уничтожить.

12

Чтобы избавитьружье при выступе от движения отдели и тем самым всю энергию заряда передать пуле, надо, оченьно, опереть ружье, связать его с каким-нибудь массивным телом. Но обо что «опереть» ядро, испускающее или поглощающее γ-квант, как сделать его неподвижным? Оказаюсь, что при определенных условиях ядра можно «закрепить» в решетке кристалла. Именно кристаллическая решетка, в которой ядра прочно «скованы» друг с другом цепями химических связей, и сыграла роль массивного тела, предотвращающего отделу.

Как же происходит процесс поглощения и испускания γ-квантов ядра, входящими в состав кристаллической решетки?

Нанболее прост случай, когда энергия отдели превышает энергию связи ядра в решетке, которая довольно влика — она составляет 10÷30 эВ. Формула (4) показывает, что такой случай реализуется лишь при больших энергиях γ-квантов ($E_\gamma > 1$ МэВ). При этом связывая ядра становится несущественной, и мы, по существу, имеем дело со свободным ядром.

При испускании γ-квантов с $E_\gamma < 1$ МэВ энергия отдели неостачана для вырывания ядра из кристаллической решетки, а импульс ядра в той или иной форме передается всему кристаллу. Чаще всего энергия отдели преходит в звуковые колебания решетки. Такой процесс очень виден. В результате отдели ядро связывая со своей места, но не теряет связи с решеткой. Оно отделе свой импульс соседним ядрам, те передают его своим соседям — и в кристаллической решетке возникнет механическая волна.

Известно, что кристаллическая решетка это квантовая система, которая, подобно атому, не может возникать произвольным образом. «Вследствие квантования собственной энергии кристалла он может поглощать энергию отдели лишь дискретными порциями. При понженении температуры вероятность возникнет собственных уровней кристалла уменьшается, поэтому при испускании γ-квантов малой энергии ($E_\gamma \lesssim 100$ кэВ) некоторая часть переходов происходит так, что импульс отдели воспринимает весь кристалл в целом» — писал Р. Мёсбачер в своей стране. Таким образом, в кристалле возникен случай, когданикаго возникен колебаний вообще не происходит! Тогда отдачу испытывает вся решетка как целое. В формулу (5), определяющего энергию отдели, вместе ядра следует теперь подставлять массу всего кристалла. В результате энергия отдели поняется на 20 порядков и оказывается много меньше ширины линии Γ. В этом случае γ-резонанс сравнительно легко наблюдается.

Такое упругое, то есть без отдели, испускание и поглощение γ-квантов в кристаллах и носит название эфекта Мёсбачера.

Конечно, мы не можем проследить за каждым отделю взятым atomом или γ-квантом. Все рассмотренные процессы носят случайный характер. Поэтому ясно, что даже при низкой температуре относить не все ядра в кристалле испускают γ-кванты без отдели, а только неоторая их часть. Чем ниже температура, тем больше доля ядра излучает «резонансные» γ-кванты. В первых опытах Мёсбачера, где в качестве источника γ-лучей использовался радиоактивный придиний $^{191}$Ir, при температуре жидкого азота $T \approx 80$ К доля резонансных квантов не превышала несколько процестов. В настоящее время известны радиоактивные соединения, визлучения которых даже при комнатной температуре доля резонансных квантов составляет почти половину всего излучения. Для проведения γ-резонансных оптов с таким источникамсовсем не требуется их охлаждения.

Замечательной особенность γ-резонанса является его необъчайно высокая добротность. Так, для изотопа олова $^{119}$Sn с энергией γ-квантов $E = 2,38 \cdot 10^4$ эВ и шириной резонансного уровня $\Gamma = 3 \cdot 10^{-8}$ эВ добротность равна

$$Q = \frac{E}{\Gamma} \approx 0,8 \cdot 10^{12}.$$

Это почти в 20 тысяч раз лучше, чем для оптического резонанса зна-

13

менитой желтой линии натрия. Для ядер железа $^{57}$Fe добротность γ-резонанса выше еще в три раза, а для цинка $^{67}$Zn она равна $2 \cdot 10^{15}$!

Высокая добротность γ-резонанса превращала его в инструмент измененный исключительной точности. Например, для олова достаточно с помощью эффекта Доплера изменить энергию γ-квантов на одну триллюнную часть, чтобы уйти за пределы естественной ширины возбужденного уровня и разрушить резонанс. На этом условии «расстройки» основан метод наблюдения резонанского поглощения γ-квантов, предложенный Мёссбауэром. Рассмотрим его.

Пусть ядра источника и поглотителя находятся в идентичных кристалах и при одинаковой температуре. Тогда линяя испускания полностью перекрывается с линейной поглощения, и число γ-квантов, резонансно поглощенных поглотителем, будет максимальным при неподвижных источнике и поглотителе ($v=0$). Если теперь поглотитель (или источнику) сообщить небольшую скорость, то произойдет сдвиг линей испускания и поглощения (его называют дополнительским сдигром), и резонанс будет нарушаться. Такое разрушение резонанса происходит уже при ничтожных скорости.

Оценим величины скорости для $^{119}$Sn. Подставляя в формулу (8) вместо $R$ естественного ширину линей $\Gamma=3 \cdot 10^{-8}$ эВ, мы найдем, что для нарушения резонанса достаточно перемешать поглотитель или источник со скоростью порядка миллиметра в секунду! (Вместо 60 м/c для получения резонанса на свободных ядрах.) Таким образом, изменяя энергию γ-квантов с помощью эффекта Доплера можно уходить от резонанса или восстановить его.

На рисунке 5 показана схема одной из первых экспериментальных установок Мёссбауэра для наблюдения γ-резонанского поглощения на ядрах придания $^{191}$Ir с энергией γ-квантов $E_{\gamma}=129$ кэВ.

Радиоактивный источник, расположенный за свинцовойащитой, мог равномерно врашаться по окружности в тупи длигу сторону*). γ-кванты, испускаемые источником при его движении на участке траектории, отмещением на рисунке 5 жирной линии, попадали на неподвижный поглотитель (придивую фольгу). За поглотителем устанавливается счетчик γ-квантов. Благодаря специальному устройству счетчик регистрации γ-кванты, прошедшие через поглотитель, только в то время, когда источник находится на «работем» участке траектории. При изменении угловой скоростивращения источник движения насстечу поглотительного либо от него с различными строю контролируемых скоростими.

В эксперименте исследовалась зависимость числа γ-квантов, попадающих в счетчик в единицу времени, от скорости движения источника. Для построения графика исследования источник движения насстечу поглотительного либо от него с различными строю контролируемых скоростими.

Движение источника насстечу поглотительного или от него приводило благодаря эффекта Доплера к смешению линей испускания в стороне большей энергии. Ре-

*) Интересно отмечать, что в начале исследования эффекта Мёссбауэра для перемещения источника или поглотителя с малой скоростью физики использовали диск проигрывателя, суппорт станка, диффузор репродуктора и т.п.

14

зультаты измерений представлены на рисунке 6.

Такая кривая называется мёссбачеровским или γ-резонансным спектром. Измеряемая на опите ширина резонансной линии представляется собой результат наложения линей источника и поглотителя. При тонком поглотителе и источнике и при отсутствии вибрации ширина линей равна удвоенной естественной ширине 2Г. Измерив эту ширину, можно определить время жизни возбуждения состояния.

Дальнейшие работы показали, что любое внешнее воздействие, изменяющее первоначальную энергию ядер, может быть компенсировано при помощи относительной движения. Тогда величины изменения может быть определена по значению относительной скорости, необходимой для восстановления резонанса.

Таким образом, открытие Мёссбачера должно способствовать регистрации изменений энергии (именно изменений, а не абсолотной величины этой энергии) γ-квантов и легло в основу целой новой области — мёссбачерской спектроскопии, в зависимости которого заменый вклад внесли советские учены.

В настоящее время эфект Мёссбачера обнаружен более чем на 40 элементов таблицы Менделеева.

Применения эфекта Мёссбачера многочисленные и основны, главным образом, на использовании мёссбачеровских спектров как источников ценной информации об исследуемом объекте. Остановимся кратко на некоторых приложениях.

Еще совсем недавно трудно было представить, что можно заметить изменения энергии ядерного перехода в зависимости от характера химического окружения ядра. Однако оказалось, что при испускании и поглощении γ-квантов ядрами, входящими в состав химических соединений, максимум линей поглощения может наблюдаться при скорости, отличной от нуля. Это объясняется следующим. Энергия ядерного перехода зависит от электростантических сил взаимодействия ядра с окружающими его электронами. Но вклад этого взаимодействия настолько мал, что неисредственно наблюдается не может. Однако в опытах по изучению эфекта Мёссбачера положение меняется. В этом случае электростантических сил на энергетические уровни ядра нужно сравнить не с энергийой γ-перехода, а с шириной линей резонансного положения.

Смешение максимума мёссбачеровского спектра при этом заменяется. Такие изменения, следовательно, дают информацию о характех химических свойства.

Важным и плодотворным оказалось применение эфекта Мёссбачера в физике твердого тела. Атомные ядра представляют собой маленькие магнитки, которые взаимодействуют с магнитными и электрическими полями окружающих электронов. Такие взаимодействия существенно влияют на мёссбачерские спектры и потому могут детально изучаться. Именно с помощью эфекта Мёссбачера впервые удалось измерить внутренние (Окончание см. на c. 30)